В сентябре 1870 года по семейным обстоятельствам ему пришлось перевестись в Харьковский университет, основанный в 1805 году. Здесь он полностью посвящает себя медицине, особенно увлекается физиологией. Во время учебы Василий работает в физиологической лаборатории профессора Н.П. Щеглова. Через год он пишет первую работу по биохимии работающих и отдыхающих мышц, за которую факультет награждает его золотой медалью. В декабре 1874 года он с отличием заканчивает медицинский факультет Харьковского университета и в этом же году поступает ординатором факультетской хирургической клиники профессора В.Ф. Грубе. Спустя год держит экзамены на степень доктора медицины, которую и получил в 1877 году, после защиты диссертации, сделанной им в физиологической лаборатории профессора И.И. Щелкова на тему: «Исследования по физиологии головного мозга». Получив гранд по кафедре физиологии, в январе 1876 года молодой ученый командируется на два года за границу, чтобы приготовиться к профессорскому званию. За границей он работает в лабораториях немецкого физиолога Карла Людвига, основателя научной школы, исследовавшего сердечно-сосудистую систему, почки, лимфу, слюнные железы, и французского физика и физиолога Жака-Арсена Д'Арсонваля (1851–1940), одного из основателей биофизики. По возвращении он переходит на кафедру физиологии в Харьковский Ветеринарный институт, в котором в качестве доцента читает курс гистологии. В 1882 году Данилевский читает курс сравнительной физиологии на отделении естественных наук, а через год избирается профессором того же факультета, где вдобавок читает лекции по анатомии и общей гистологии. Данилевский отправляется в новую заграничную поездку. На сей раз путь лежит в Швейцарию. Летом 1883 года он отправляется в Женеву к профессору С. Фогту. Возвратившись из заграничной поездки в 1884 году, он организует свою лабораторию сравнительной физиологии на естественном отделении физико-математического факультета Харьковского университета.
Не проходит и двух лет и Василий Яковлевич избирается профессором на кафедру нормальной физиологии медицинского факультета Харьковского университета, где до 1909 года, а затем с 1917 по 1921 год продолжается его научная и педагогическая деятельность. Следует сказать, что министр просвещения Кассо за свободомыслие Данилевского не разрешал читать лекции в университете. Февраль 1917 года предоставил Данилевскому широкие возможности проявить себя творцом науки, чем он не преминул воспользоваться. Он приглашается в университет читать курс физиологии, позже заведовать кафедрой физиологии Харьковского медицинского института.
Профессор Данилевский в 1889 году награждается премией ПарижскойАкадемии наук. В 1910 году по его инициативе был открыт Женский медицинский институт, где он стал директором и заведовал кафедрой физиологии до 1926 года. Данилевский избирается академиком АН УССР и одновременно удостаивается звания заслуженного деятеля науки (1926 г.). Он избран членом немецкой Академии наук, членом морфологического и физиологического общества при Венском университете, почетным членом Общества патологов при Институте Пастера в Париже, Общества тропической медицины в Лондоне.
Литературная деятельность Данилевского так же многогранна и обширна, как и преподавательская. Им были выпущены книги «Труд и жизнь», «Труд и отдых», «Жизнь и солнце», «Врач и его призвание» и т. п. В течение многих лет он был редактором журнала «Врачебное дело», соредактором «Русского физиологического журнала им. Сеченова» и т. п.
Важно отметить, что Василий Яковлевич — выдающийся физиолог-эндокринолог. С его именем связано зарождение исследовательской, производственной основы и создания эндокринологической промышленности в Советском Союзе. Им были предоставлены и внедрены методы изготовления спиртоводных вытяжек. Под его непосредственным руководством в 1923 году впервые в институте был изготовлен отечественный инсулин. По инициативе Данилевского в 1927 году открылась первая в СССР эндокринная клиника, в том же году создана биохимическая лаборатория, на базе которой в дальнейшем родился гармонохимический отдел, разрабатывающий методы получения гормонов. В 1928–1932 годах были открыты фармакотерапевтическая, гематомикроскопическая и патоморфологическая лаборатории; биохимическая лаборатория разделилась на биохимический отдел и гор-монохимическую лабораторию, был организован также патофизиологический отдел. Академик Данилевский в 1927 году основал в Харькове Украинский НИИ эндокринологии и органотерапии, где и проработал до последнего дня своей жизни. Он умер 27 февраля 1839 года в возрасте 87 лет.
Научная деятельность Данилевского была многогранна. Василий Яковлевич — один из пионеров электроэнцефалографии. В своей докторской диссертации («Исследования по физиологии головного мозга», 1877 г.) он впервые в России описал опыты по регистрации биоэлектрических явлений в головном мозге собаки, обнаружил в коре головного мозга центр, регулирующий деятельность сердца. Большой заслугой Данилевского является обнаружение в коре больших полушарий головного мозга особых центров, имеющих прямое отношение к регуляции деятельности внутренних органов. Он также внес вклад в изучение вегетативной нервной системы.
В монографии «О происхождении мускульной силы» (1876) Данилевский дал метод измерения механического эквивалента тепла при деятельности мышц; впервые произвел гальванометрическое исследование электрической активности коры большого мозга и доказал, что эта активность связана с деятельностью мозга; разрабатывал также вопросы о психомоторных центрах, об электрических раздражениях различных нервов и описал явления суммации для блуждающих нервов. Ему принадлежат оригинальные работы о зрительных ощущениях в переменном магнитном поле, об электрической псевдораздражительности мертвого вещества. В 1904 году ученый впервые обнаружил возбудимость блуждающего нерва сердца кролика через сутки после его смерти.
В последний период своей жизни Данилевский разрабатывал вопросы эндокринологии; изучал действие спермола и оварина на изолированное сердце, влияние инсулина на симпатическую нервную систему. Его работы по вопросам паразитологии относятся к изучению кро-вепаразитов человека и животных. Данилевский нашел Tnpanosoma avium Danilevsky (1895) у лесной совы, Haemoproteus danilevskyi Grassi у соколов, воробьев и т. п.; еще в 1880–1890 годах он признал множественность малярийных плазмодиев.
Василию Яковлевичу принадлежат интересные работы о происхождении гипнотизма человека и животных. Он является ярким представителем Павловской физиологической школы гипноза. Начал заниматься гипнозом одновременно с Шарко, будучи студентом Харьковского университета. Еще тогда, в молодые годы, его захватила проблема природы гипноза и занимала всю жизнь. Его интересовало, к каким процессам отнести гипноз, биологическим или психологическим. Для этого он решил провести эксперименты наживотных. В 1878 году на заседании Харьковского медицинского общества он делает свое первое официальное сообщение о результатах наблюдений над гипнозом улягушки. На IV съезде общества русских врачей в 1891 году Данилевский высказал догадку о родстве гипноза у животных и человека. Доклад так прямо и назывался: «Единство гипнотизма у человека и животных». Выступление ученого было направлено не только против мистицизма, резко вспыхнувшего в те годы в России, оно в основном преследовало цель опровергнуть неожиданное заявление французского профессора Бернгейма, что «гипноза нет»». Доклад содержал информацию о гипнотизации кроликов, морских свинок, речных раков и морских крабов, черепах, крокодилов, жаб, вьюнов и головастиков и прочих всевозможных рыб. Легче было бы назвать, кого Данилевский не подвергал гипнотизации, чем перечислять всех водоплавающих и пресмыкающихся. Кошки и собаки не поддавались гипнотизации и это вызывало сожаление ученого. Профессора Данилевского интересовал не столько гипноз, сколько законы деятельности высших отделов мозга. Так почему же, стремясь к познанию психики человека, он избрал объектом своих исследований животных? На выбор «обходного» пути повлиял «отец русской физиологии» (так окрестил его И.П. Павлов) И.М. Сеченов. Он не признавал за психологией статуса научной дисциплины и видел единственно правильный путь изучения психики в сопоставлении ее сданными нейрофизиологии, изучающей процессы в низших отделах нервной системы — спинном мозгу, нервных волокнах, нервных клетках. Как вариант, И.М. Сеченов предлагал сравнить человеческую психику со сложноорганизованноИ нервной деятельностью животных. Вот этот путь и выбрал Данилевский.
Сущность гипноза Данилевский видел в торможении так называемых произвольных рефлексов. В работе «Гипнотизм», изданной в 1924 году в Харькове, он, говоря о природе гипноза у человека, сводит ее к параличу воли и самостоятельного мышления, а причиной, вызывающей гипноз, называет психическое принуждение. Параличом воли он объясняет гипноз животных, а причиной паралича считает насилие, только уже не психическое, а физическое. Симптомы гипноза — снижение чувствительности, отсутствие произвольных движений и т. д. — по его мнению, следствие паралича воли.