Центром «музыкального обеспечения» запросов монарха была так называемая Набережная изба в Кремле, где работали переписчики нот и исполняемых произведений. В ноябре 1669 года было куплено для отопления этой избы, «где пишут государевы певчие книги» (здесь же были и переплетчики), десять саженей дров по гривне воз, а в декабре выдали государево жалованье «певчих книг писцам» Потапу Максимову и Семену Сидорову по пять рублей на полугодие. Свидетельства деятельности писцов Набережной избы сохранились в перечне документов Приказа Тайных дел. Царь лично наблюдал за сохранностью и соответствующим внешним оформлением певческих рукописей, представленных книгами, тетрадями, столбцами «наречному и прежнему строчному и знаменному пению» и «всякими певческими переводами». Несомненно богатство и разнообразие музыкальной библиотеки Алексея, что говорит о его запросах и вкусах, далеко не заурядных. Известно, что его сын Федор настолько овладел нотной грамотой и композицией, что сочинял духовные песнопения, которые заняли свое место в старинной русской музыке.
Алексей Михайлович привлекал образованных и способных людей из украинского и белорусского духовенства для просветительской работы в России. Еще во время своего похода в 1656 году в Полоцке он познакомился с местным ученым монахом Симеоном. Тот произвел на русского монарха сильное впечатление своими знаниями и красноречием. Симеон принял приглашение Алексея Михайловича, и Россия обрела писателя и поэта Симеона Полоцкого. Ему было доверено также воспитание наследников престола.
Частое, а то и повседневное общение с Полоцким, по-видимому, доставляло Алексею Михайловичу немалое удовлетворение. Тем более что в своих стихах Полоцкий воспевал монарха, превознося его заслуги в панегирическом стиле. Ценил Алексей Михайлович Е. Славинецкого, Сатановского и других редакторов-«справщиков» Печатного двора. Длительное время в России находился газский митрополит Пахомий Лигарид, человек авантюрного характера, но умный, начитанный, умелый полемист и ритор. Из друзей Никона Лигарид, оценив обстановку, перешел в лагерь царя и способствовал поражению патриарха, хотя на решающем этапе — суде он оказался в стороне. После смерти царицы Марин Ильиничны Лигарид обратился к царю с утешительным посланием, выдержанным в выспреннем духе, что не могло не покорить сердце Алексея Михаиловича, питавшего слабость к риторике с вопросительно-восклицательной фразеологией, цитированием творений отцов Церкви и философов древности.
В совместном произведении Полоцкого и Лигарида «Опровержение челобитной попа Никиты», направленном против расколоучителей, развивались мысли о пользе книжного чтения и собирания библиотек («вивлитетец») частными лицами. Жизнь подтверждала осуществимость этого совета. Личной библиотекой располагал сам царь, были они у А.С. Матвеева, Б.И. Морозова, а также у царевичей Алексея и Федора. «Опровержение» адресовалось Алексею Михайловичу и призывало монарха распространять школьное образование в России, притом не только церковное. Несомненно, царь был знаком с этим трактатом. Соавторство было продолжено в других сочинениях просветительского содержания.
В 1647 году Москву посетило посольство Речи Посполитой. Вместе со свитой приехал сербский ученый Юрий Крижанич, чтобы познакомиться с Москвой и Россией, собрать материал для своих трудов. Первая поездка породила у Крижанича желание побывать в этой стране еще раз и подольше. С молодым царем у него встреч не было. Его занимали тогда вопросы объединения православной и католической Церквей, из России он вывез нужные ему книги. Углублялся интерес Крижанича к славянской тематике. Свое намерение ученый смог осуществить много позже — в 1659 году. Как было принято тогда, Крижанича, иноземца, дотошно расспрашивали в Посольском приказе — кто он, откуда, зачем приехал. Эту «сказку» Ю. Крижанича доложили царю. На ней осталась отметка: «Государю — чтено». Вскоре дьяк Посольского приказа сообщил царю, что «на его имя» вышел из Сербской земли ученый человек, знающий четыре языка, грамматику, риторику, философию, арифметику и музыку. Алексей Михайлович заинтересовался Крижаничем — такие люди России были нужны. Царь распорядился для начала выдать приезжему ученому жалованье «за выход». Крижанича зачислили на службу в Приказ Большого дворца.
Находясь в Москве, Крижанич подготовил обширное Письмо на имя царя, в котором высказал свои предложения по различным вопросам научно-образовательного характера. Он еще до приезда в Россию читал известную книгу А. Олеария. Ее содержание показалось ему весьма предосудительным, наносящим ущерб престижу России (и славянству вообще) в других странах Европы. Крижанич предлагал свои услуги в опровержении зловредных писаний голштинского путешественника и был готов ответить на них своей книгой. Защитить честь русского монарха, развеять ложные представления о порядках в России, стесняющих жизнь народа до рабского положения и препятствующих притоку иностранных мастеров, — другая задача, которую принимал на себя автор письма. Особое место Крижанич отвел улучшению книжного дела и библиотек (в том числе царской). «Молю… назвать меня историком-летописцем вашего царского величества и под сим имянем служить», — просил Ю. Крижанич, одновременно рассчитывая получить должность царского библиотекаря. Кроме того, в письме выражалось согласие Крижанича подготовить грамматику и лексикон, а также новое издание Библии. В Посольский приказ «сербянин» подал свои рассуждения об Украине, ее управлении («Беседа к черкасам»). Крижанич ехал в Москву через украинские земли, общался с местными жителями и вынес твердое убеждение в том, что будущее этого края — в единстве с Россией. Иными словами, Крижанич, представляя свои писания, претендовал на роль советника государя.
Чиновники иностранного ведомства России не без опаски отнеслись к предложениям заграничного ученого. Возможно, они предполагали принадлежность его к иезуитам. Да и вряд ли они хотели в узкий круг приближенных царя ввести неизвестного им человека. До Алексея Михайловича довели только два предложения из всей программы Крижанича: по составлению славянской грамматики и новому изданию Библии. Алексей Михайлович одобрил доклад дьяков приказа, и Крижанич получил возможность заняться давно задуманным трудом. Правда, к печатанию Библии его не допустили, но идеей воспользовались. Позже он вспоминал: «…царем ему велено книгы писать алфавит истинный славинского языка составить и грамматику изправить».
Крижанич упорно работал, близился к завершению его труд. Но произошло непредвиденное. В начале 1660 года его арестовали и по царскому указу отправили в сибирскую ссылку. В чем состояла вина ученого, осталось тайной. Тогда ведь могли наказать за любое неосторожное слово. А Крижанич был человеком общительным. Полтора десятилетия он провел в Тобольске, продолжая свои научные труды. Ссыльный получал самое высокое жалованье (семь с половиной рублей в месяц), но покидать сибирскую столицу ему не разрешалось. Крижанич, ратуя за Россию, православную веру, единение славян под главенством русского царя, остался католиком, что само по себе вызывало настороженность и подозрения.
При всех перипетиях судьбы пребывание Крижанича в России стало самым плодотворным этапом его научной деятельности. В Сибири он написал свое знаменитое сочинение — «Политика». При Федоре Алексеевиче Крижанича вернули из ссылки, и он покинул Россию. Вероятно, возымело действие отчаянное письмо невольного сибиряка наследнику престола (какими-то путями дошедшее до него) после того, как надежды на помощь со стороны Алексея Михайловича иссякли.
Тишайший имел склонность к литературному творчеству. Он составил описание начала похода против Речи Посполитой, пытался сочинять стихотворения, имея перед глазами живой пример — поэта Симеона Полоцкого. Своеобразно довольно обширное эпистолярное наследство Алексея Михайловича.
Царю нельзя было отказать в художественно-эстетическом восприятии окружающей обстановки. Заказы на иконы и картины царь поручал наиболее даровитым и опытным мастерам из соотечественников и иностранцев. Алексей Михаилович высоко ценил искусство Симона Ушакова, который много лет руководил живописными работами в царских покоях. Однажды художникам пришлось трудиться день и ночь двенадцать суток, чтобы успеть выполнить заказ Алексея Михайловича к Пасхе. В связи с новосельем князей Юрия Алексеевича и Михаила Юрьевича Долгоруких (1674 год) Алексей Михайлович торжественно преподнес им образ Покрова Богородицы в серебряном окладе работы Симона Ушакова.
По— видимому, Алексей Михайлович не отказывался от позирования художникам, писавшим его портреты. В 1669 году Симон Ушаков на полотне изобразил портрет царя, подаренный затем александрийскому патриарху Паисию. Художник Станислав Лопуцкий писал портреты с «живства», то есть с натуры. Хорошо известен портрет царя Алексея его работы. После смерти царя Федора Алексеевича были найдены портреты его отца, брата Алексея, матери царицы Марии Ильиничны. Иван Салтанов, известный художник того времени, в 1671 году поднес царю на Пасху «5 персон разными статьями». Он же изобразил царя Алексея Михайловича «в успении» (посмертный портрет).