Первые археологические материалы были получены музеем в 1935 году в результате раскопок К. Я. Виноградова на месте деревянного дворца Алексея Михайловича, на Дьяковом городище и в Тульском кремле. В дальнейшем пополнение коллекции шло по тем же направлениям: в музей поступали материалы раскопок памятников на территории заповедника, проводимые под руководством Л. А. Беляева, М. А. Фролова, Ю. А. Лихтер, Н. А. Кренке, А. Г. Векслера, и материалы с других территорий, переданные сотрудниками музея и Института археологии Российской академии наук. Так, в коллекции музея находятся материалы из раскопок городища Селитренное (Сарай-Бату), курганной группы Берлюки в Московской области, Свято-Данилова монастыря, Тверского бульвара Москвы, Карийского городища, окрестностей Коломенского.
Основу археологического собрания составляют находки на территории сёл Коломенское и Дьяково и близлежащих территорий. Данные археологических исследований указывают на раннее освоение исследуемой местности, начиная с эпохи неолита (Дьяковская неолитическая стоянка, территория селища Дьяково-пойма — конец IV — начало III тыс. до н. э.). Среди находок: кремнёвые наконечники дротика, наконечники стрел, скребки, нуклеусы, ножевидные пластины, проколки, фрагменты керамики.
К раннему железному веку относится ряд памятников археологии (Дьяково городище, Чёртов городок, селище «Выгон», Дьяково-пойма, Голосов овраг, Дьяково-южное). Памятники были оставлены носителями дьяковской археологической культуры, одной из интереснейших культур этого периода на территории нашей страны.
К культурным атрибутам относятся характерные глиняные грузики дьякова типа, ювелирные украшения, костяные и железные наконечники стрел, керамика, культовые предметы. Предметы мелкой глиняной пластики носят ритуально-сакральный характер: геометрические фигуры, антропоморфные изображения и композиции на грузиках дьякова типа, сакральные знаки на глиняных табличках — плакетках, женские глиняные статуэтки.
В археологической коллекции музея широко представлен и материал из раскопок славянских селищ X–XIII веков (селище к востоку от Водовзводной башни, славянское поселение на Дьяковом городище, селище Дьяково-пойма, поселение на территории Свято-Данилова монастыря): круговая керамика, орнаментированная «колёсиком» и гребенчатым штампом, височные кольца, крестопрорезные бронзовые бубенчики, стеклянные женские украшения, шиферные пряслица.
Наименее археологически изучено время существования в XIV — начале XVI века царского двора на месте церкви Вознесения. Найденные в результате работ остатки жилищ и вошедшие в коллекцию средневековая красно-глиняная керамика, монеты, шпора, фрагменты китайской и ордынской керамики проливают свет на великокняжеский период истории Коломенского.
В XIII — начале XVI века на нынешней Вознесенской площади, к востоку от Полковничьих палат XVII века было расположено кладбище села Коломенского. Археологи изучили около 200 погребений. В собрание музея поступили четыре белокаменных надгробия, нательный крест, сосуды для елея, монета «пуло тверское», керамические поливные плитки пола. Изучение некрополя позволило судить о численности населения, проживающего в селе, об особенностях погребального обряда в раннемосковское время, половозрастной и социальной характеристике погребённых.
Верхняя дата существования кладбища соответствует времени окончания постройки наиболее известного памятника Коломенского — церкви Вознесения Господня. Многочисленные археологические изыскания, проведённые в церкви и её окрестностях в течение ряда лет, пополнили музейный фонд образцами белокаменного декора, фигурного и клеймёного кирпича, позволили судить о масштабах, времени сооружения и перестройках этого памятника и его архитектурно-строительных особенностях.
В фонде хранится богатая коллекция фрагментов белокаменного декора церкви Вознесения. В нём доминирует библейская орнаментальная символика — плоды и ветви растений, виноградные лозы. Фрагменты декора являются частью утраченных вскоре после завершения постройки внешних украшений церкви Вознесения.
По фрагментам можно графически реконструировать первоначальный облик церкви.
С возведением церкви Вознесения открывается новый период в развитии Коломенского как царского села. Активная застройка здесь начинается в середине XVII века. Наблюдения и археологические раскопки позволили точно выявить расположение построек. Известны границы фундаментов «восьмого чуда света» — деревянного дворца царя Алексея Михайловича, Кормового и Хлебного дворов, стрелецких караулен. На протяжении многих лет археологическая коллекция пополняется предметами XVII века, позволяющими представить внешний вид дворца, внутреннее убранство дворцовых помещений, известное только по отрывочным и противоречивым письменным источникам, интерьеры хозяйственных построек, быт людей. Это фрагменты слюдяных окон и железного декора, печные изразцы, кирпичи с клеймами, дверные и оконные крепления, засовы и замки, кованые гвозди, пуговицы, нательные кресты, керамика и многое другое.
Эпоха XVIII века в собрании музея представлена большим количеством монет, штофного стекла, западным и российским фарфором, столовой керамикой разнообразной формы, фрагментами оружия и военной амуниции (свинцовые пули, картечь, чугунные ядра, оружейный кремень, пуговицы от мундиров), курительными «турецкими» трубками. Всё это помогает детально представить быт и хозяйство угасающей летней резиденции российских царей.
Большая коллекция глиняных курительных трубок, произведённых в Москве или привезённых из-за рубежа, интересна своим оформлением и клеймами, позволяющими определить мастерскую и время изготовления каждого предмета.
В музее хранится и частью экспонируется коллекция предметов из раскопок в Свято-Даниловом монастыре, переданная доктором исторических наук Л. А. Беляевым. Она включает более двух тысяч предметов, датирующихся X–XIX веками. Это полные формы и фрагменты керамики и изразцов, а также стеклянные и фарфоровые сосуды, ювелирные украшения, нательные кресты, пуговицы, стеклянные бусины и другие предметы.
Особого внимания заслуживает представительное собрание крестов-тельников, выполненных литьём по восковой модели из меди, иногда с последующей инкрустацией перегородчатой эмалью. Отдельная часть крестов изготовлена из низкопробного серебра и золота. Материал исполнения и манера украшения дают представление о социальном положении владельца, а также указывают на характерные черты развития русского ювелирного искусства XVI–IX веков.
По художественному стилю, формам и иконографическим схемам кресты-тельники из некрополя Свято-Данилова монастыря имеют многочисленные аналоги в других музеях России: Эрмитаже, Государственном Историческом музее, Музее истории Москвы.
Сосуды, найденные в погребениях, изготовлены из глины, стекла, фаянса, фарфора. Древнейшими из них являются керамические сосуды для елея (XV–XVI в.). В позднейшее время сосуды, до помещения в погребение, использовались в быту. Стеклянные предметы представлены в основном стаканчиками, штофами, аптекарскими бутылочками; фаянсовые и фарфоровые — чашками и кружками. На основании клейм, форм, росписи по фарфору и фаянсу можно судить о месте изготовления предметов на западноевропейских заводах или в частных мастерских Москвы и Санкт-Петербурга.
Разнообразна коллекция керамики из раскопок в Свято-Даниловом монастыре. Это горшки, кубышки, миски, сковородки, светильники, кувшины, помадные банки.
В музее находится принятая в дар коллекция случайных находок из собрания археолога, доктора исторических наук А. К. Амброза. Часть её составляют фрагменты краснолаковых и чернолаковых сосудов из Северного Причерноморья.
Фонд включает предметы быта и этнографии, происходящие из различных регионов России, и насчитывает более 1000 предметов начала XIX — середины XX века. Основу фонда составляет коллекция, собранная в селениях, окружавших бывшую царскую резиденцию «Коломенское», — селе Коломенском, селе Дьякове и деревне Садовой слободе, и отражающая характер местного быта.
В неё входят сельскохозяйственные и другие орудия, утварь из металла, дерева, керамики, мебель, изразцы керамики. Вещевой материал характеризует основные занятия жителей — огородничество и садоводство, и особенности культуры, сочетавшей городское влияние и сохранение традиции. Среди них — редко встречающиеся в музейных коллекциях колы для посадки рассады капусты и картофеля конца XIX — начала XX века, отличающиеся своими декором и надписями, которые указывают на время изготовления и принадлежность жителям. Эта коллекция из селений, в настоящее время вошедших в состав города Москвы, важна не только для изучения местного краеведения, но и исследования бытовой культуры города Москвы и всего Подмосковья в целом.
