Формирование этой державы было завершено при Ададнерари I (1295–1264 гг. до н. э.). Он первым официально титуловал себя в самом Ашшуре «царем», а кроме этого еще и «царем множеств», и установил царский контроль над ашшурским общинным самоуправлением. Начиная с Ададнерари, ассирийские цари переносят один из важнейших государственных обрядов — обряд приема богов (в виде их статуй) на пиру — в собственные царские дворцы.
Адад-нерари отнял у Касситской Вавилонии обширные области на Среднем Тигре и Среднем Евфрате и совершил два успешных похода против Ханигальбата-Митанни. В результате первого из них он сделал Ханигальбат своим вассалом, а когда тот отложился, Ададнерари в результате второго похода полностью аннексировал его. По международным представлениям эпохи это давало ему своего рода мандат на «великоцарский» статус: поглотив предыдущее «великое царство», Митанни, он наследовал его былой ранг. Поэтому Ададнерари претендует в переписке с другими странами уже не просто на титул «царя» (как делал Ашшурубаллит), а на титул «великого царя», равного правителям остальных великих держав — и добивается успеха. Хаттусилис III, «великий царь» хеттов, союзник повергнутого Митанни и неизменный противник Ададнерари, скрепя сердце был вынужден признать в своем исполненном вражды ответе ему: «Да, уничтожив моего союзника, ты стал великим царем!» На востоке Адад-нерари покорил земли вплоть до Приурмийского региона. Однако значительную часть своих завоеваний Ададнерари еще при своей жизни и утратил.
Если искать в ряду ассирийских правителей некоего единоличного «основателя Ассирийской империи», то на эту роль может претендовать именно Ададнерари. В этом качестве его и запомнили на Ближнем Востоке: еще тысячелетие спустя греческие историки утверждали, что Ассирийскую империю основал около 1300 г. до н. э. некий царь — соправитель царицы Семирамиды. В действительности Семирамида-Саммурамат правила гораздо позже (см. ниже), но соправителем ее действительно был царь Ададнерари — Ададнерари III. Как видно, приведенный греческий сюжет был отголоском предания, согласно которому ассирийское великодержавие основал именно Ададнерари I, и его лишь спутали впоследствии с более поздним тезкой.
Преемники Ададнерари — Салманасар (Шульманашаред I, 1263–1234 гг. до н. э.) и особенно Тукульти-Нинурта I (1233–1197 гг. до н. э.) пытаются добиться уже фактического первенства среди всех великих держав. История Ассирии их времени — это период войн против хеттов и их союзников на западе и против вавилонян на юге. Войны эти идут с переменным успехом; ассирийцы раз от раза наращивают масштаб ударов, но и сами терпят иногда все более жестокие поражения. За полтораста лет (1300–1150 гг. до н. э.) ассирийцы успели пять раз покорить и пять раз потерять западную часть Верхней Месопотамии! Так, верхнемесопотамские завоевания Ададнерари еще при его жизни смог отнять у него Хаттусилис III, восстановивший здесь Митаннийское государство (ок. 1265 г. до н. э.). Салманасар I вскоре после воцарения двинулся на уничтожение Митанни и союзных ему хеттских войск. Ассирийская армия попала в окружение и была отрезана от водопоев, но сумела вырваться и разбить врага. 14 400 вражеских воинов, попавших в плен, были ослеплены по приказу Салманасара, и тот аннексировал все земли Митанни до Евфрата (ок. 1260 г.). Митанни было уничтожено навсегда; позднее Салманасар разгромил нового хеттского царя Тудхалию IV при Нихрии и отнял у хеттов еще и бассейн Верхнего Тигра, но вскоре тот же Тудхалия вновь отобрал у Салманасара и его, и территорию погибшего Митанни (ок. 1240 г. до н. э.). К тому времени подстрекаемая хеттами против Ассирии Вавилония успела отторгнуть у ассирийцев земли по Среднему Евфрату, завоеванные когда-то Ададнерари, а также Аррапху и области Загроса.
И на западе, и на юге ассирийские успехи восстановил и довел до апогея следующий царь, Тукульти-Нинурта. На западе он покорил страны Верхнего Тигра и юга Армянского нагорья, вновь занял Верхнюю Месопотамию. На юге он совершил небывалое деяние, завоевав и аннексировав Вавилонию и все ее владения (ок. 1230/1225 г. до н. э.). Об этом подвиге при его дворе была сложена эпическая поэма. Из главного храма Вавилона в Ашшур была вывезена статуя верховного бога вавилонян Мардука.
В знак своих побед царь принял новый титул: «Могучий царь, царь Ассирии, царь Кардуниаша (Касситской Вавилонии), царь Шумера и Аккада, царь Сиппара и Вавилона, царь Дильмуна и Мелаххи (совр. о-в Бахрейн и бассейн Персидского залива и Аравийского моря вплоть до Инда), царь Верхнего (Средиземного) и Нижнего моря (Персидский залив), царь гор и широких степей, царь субареев (жителей Верхней Месопотамии), кутиев (горцев Загроса) и стран Наири (Армянское нагорье), царь, слушающий своих богов и принимающий знатную дань четырех стран света в городе Ашшуре».
Триумф царя Тукульти-Нинурты над врагами. Рельеф. Ашшур. Среднеассирийский период. Конец XIII в. до н. э. 1 — рельеф; 2 — прорисовка
На гребне своих успехов Тукульти-Нинурта решился полностью освободиться от необходимости считаться с городской знатью Ашшура. Он выстроил себе новую, военно-служилую столицу Кар-Тукульти-Нинурта и перебрался туда. Однако к концу его правления хетты (с которыми он в целом сохранял дружбу) и восставшие вавилоняне вновь лишают Ассирию большей части его завоеваний, в том числе запада Верхней Месопотамии. Поражения подорвали престиж царя, а его попытка встать над столичной общиной вызвала там прилив ненависти, тем более опасной, что к этой общине принадлежало большинство царских вельмож. В результате Тукульти-Нинурта был свергнут и убит; его столицу забросили, а на престол посадили его сына. Ассирия вступила в полосу длительного упадка. Вавилонский царь Ададшумуцур, недавний освободитель всей Вавилонии от Тукульти-Нинурты, безнаказанно направляет ассирийским царям письма, полные насмешек и оскорблений. Царский дом Ассирии потрясают внутренние династические конфликты и смуты. Вмешавшись в них, тот же Ададшумуцур в конце концов смог в 1182 г. до н. э. посадить одного из членов ассирийского царского рода на престол Ассирии в качестве своего ставленника. Еще ранее, в 1190-е годы, под ударами выходцев из балканско-эгейского региона погибло Хеттское царство, и ок. 1165 г. до н. э. часть сокрушивших его балканцев — так называемые восточные мушки (предки армян) — поселилась на Верхнем Евфрате. В течение следующих 50 лет Ассирии приходилось отражать их периодические набеги на ассирийские пределы в Верхней Месопотамии.
При Ашшурдане I (1168–1134 гг. до н. э.) в истории Месопотамии наступает перелом. Ассирия освобождается от вавилонского влияния, даже совершает набег на вавилонское пограничье (ок. 1160 г. до н. э.), затем Вавилония подвергается полному разгрому со стороны оккупировавших ее в середине XII в. до н. э. эламитов. Династия касситов погибла, однако вавилонянин Мардуккабиттаххешу, укрепившись в Иссине, выступил против эламского господства и основал новую династию. Она упорно боролась с эламитами и постепенно вытеснила их из страны, восстановив Вавилонское царство (столицей его оставался Иссин). Не прекращая воевать с ним, эламиты ок. 1135 г. до н. э. обрушились на Ассирию, захватив Аррапху и долину Нижнего Заба. Ашшурдан был низвергнут, а его преемник попытался примириться с Вавилонией и немедленно вернул ей статую Мардука (1134 г. до н. э.), которую почти за век до того вывез в Ассирию Тукульти-Нинурта.
В итоге бурных событий XII в. до н. э. в Передней Азии не осталось ни одной великой державы, а оба царства Месопотамии — Ассирия и Вавилония — были существенно ослаблены смутами и борьбой с набегами соседей, прежде всего эламскими. В этой обстановке в Ассирии воцарился Тукульти-апал-эшарра (Тиглатпаласар) I (1114–1076 гг. до н. э.), развернувший широчайшие завоевания. Начал он с того, что разбил восточных мушков, напавших на пределы Ассирии, и вновь восстановил ее власть над Верхней Месопотамией до большой излучины Евфрата. Затем он покорил горные области в бассейне Верхнего Тигра и двинулся на захват торгового пути, ведшего оттуда к Черному морю по ареалу крупнейших месторождений меди, свинца и железа. Разгромив несколько десятков вождей и князей «стран Наири» (Армянского нагорья), Тиглатпаласар «прогнал их своим дротиком до Верхнего (Черного) моря», выйдя к нему в районе нынешнего Батума. Побежденные владетели «стран Наири» признали зависимость от Ассирии и обязались платить дань. На исходе XII в. до н. э. Тиглатпаласар покорил осколки хеттского царства в Сирии и Юго-Восточной Малой Азии, достиг гор Ливана и финикийского побережья, где ему изъявили покорность приморские города от Арвада до Сидона. Здесь царь предпринял морскую прогулку на корабле, поохотившись на дельфина. Дань с этих западных территорий он брал главным образом кедровыми деревьями. Проникал он и далеко на восток, в долину Верхнего Заба и Загрос. Позднее Тиглатпаласар обратился против Вавилонии и захватил ее крупнейшие города — Опис, Сиппар и сам Вавилон (ок. 1090 г. до н. э.; правда, из Вавилонии ассирийцы были вытеснены уже в следующем году). В это время его власти подчинялись громадные территории от Чороха и истоков Куры до Загроса, Финикии и Малоазиатского Тавра. Ассирия была теперь не просто первой, а единственной великой державой Ближнего Востока.